在过去的几十年中，研究人员致力于开发廉价、高效和稳定的阴极氧还原反应（ORR）催化剂以加速燃料电池的商业化应用。碳基材料由于其诸多的优点而被广泛的研究，其中主要包括杂原子修饰的碳材料和缺陷基碳材料。然而，目前氮掺杂碳材料的ORR性能并不可控，而且氮原子对ORR所起的作用并不清楚。另外，碳材料中一般会不可避免的存在一些缺陷，缺陷在杂原子修饰碳材料中的作用也有待进一步研究。

有鉴于此，澳大利亚格里菲斯大学姚向东教授等人，通过理论计算和实验，系统研究了各种杂原子在非金属碳基氧还原催化剂中的作用。

本文要点

1）使用计算模拟来探索杂原子在催化ORR中的作用，选择具有五角碳（C5）缺陷的石墨烯作为模型催化剂。

2）理论和实验结果均表明，没有C5的N和S共掺杂的石墨烯表现出非常差的ORR性能。但是，在存在某些类型的缺陷（例如C5）的情况下，碳原子被N和S取代会增强样品的酸性ORR活性，这意味着缺陷对于ORR至关重要，杂原子如N和S只有在某些有效缺陷存在的情况下才会对ORR活性的提高有帮助。

3）这充分说明缺陷在碳基ORR催化剂中起决定性的作用，杂原子本身并不具有很好的ORR催化活性，但是杂原子可以通过调节缺陷的电子结构而进一步提高其催化性能。

总之，该工作不仅解决了非金属碳基ORR催化剂中有关杂原子作用的问题，而且对于研究电催化反应机理以及设计高效催化剂均具有重要的借鉴意义。

参考文献：

Xuecheng Yan et al. Clarifying the Origin of Oxygen Reduction Activity in Heteroatom-Modified Defective Carbon. Cell Reports Physical Science, 2020.

DOI: 10.1016/j.xcrp.2020.100083

https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2020.100083