C₁化学是包括CO、CO₂、CH₄、CH₃OH和HCOOH在内的C₁分子的催化转化，在满足环境要求的同时，在提供能源和化学品供应方面发挥着重要作用。沸石是一种应用于化工业中的高效固体催化剂。随着沸石基单功能、双功能和多功能催化剂的设计和开发，沸石基催化剂被广泛应用于C₁化学中。通过结合沸石和金属催化物种的优点，沸石基催化剂促进了从C₁分子催化生产各种碳氢化合物（如甲烷、轻烯烃、芳烃和液体燃料）和含氧物（如甲醇、二甲醚、甲酸和高级醇）。因此，有必要对沸石催化剂在将所有C₁分子转化为各种增值化学品方面的应用进行全面的综述，以强调沸石对整个C₁化学领域的重大影响。

有鉴于此，吉林大学于吉红院士，西班牙瓦伦西亚理工大学Avelino Corma综述了沸石催化剂在C₁化学中应用的研究进展、挑战和前景，重点阐述了沸石催化剂和载体在C₁资源转化中的意义和机遇。

文章要点

1）作者总结了使用沸石催化剂通过FT路线将合成气转化为碳氢化合物，以及通过FT和非FT路线将高级醇转化为碳氢化合物的研究进展。重点考察了沸石描述符、酸和金属中心邻近效应对合成气催化转化性能的影响。同时总结了一些具有代表性的沸石基催化剂的性能及其在合成气制碳氢化合物和高级醇中的相应性能。

2）虽然CO₂在热力学和化学上相当稳定，但当引入H₂作为共反应物时，它的反应在热力学上更容易。CO₂加氢制碳氢化合物和含氧物最近引起了广泛的关注，并取得了显著的成功。然而，低CO₂转化率和对目标产物的选择性仍然具有挑战性。作者重点总结了分子筛基催化剂在热催化和光催化CO₂转化方面的最新进展，重点考察了沸石参数和活性中心之间的接近度对催化性能的影响。

3）金属沸石结合了金属物种和沸石的优点，在诱导甲烷活化、抑制目标产物的过氧化和裂化方面具有良好的催化性能。作者概述了沸石基催化剂在甲烷直接转化为甲醇和芳烃方面的最新进展。综述了沸石描述符对催化性能的影响，重点强调了沸石在甲烷直接转化中不可缺少的作用。

4）在过去的几十年里，人们对沸石催化甲醇（CH₃OH）转化的催化剂制备和反应机理进行了深入的研究。因此，作者重点介绍了用于甲醇转化为烯烃（MTO）和芳族化合物（MTP）工艺的沸石的最新研究进展，介绍了基于沸石骨架拓扑结构、Brønsted酸度、二次孔系统和粒度对催化性能的影响。

5）作者总结了沸石基催化剂将HCOOH转化为氢的研究进展，包括：HCOOH转化为氢气以及沸石基催化剂上的HCOOH脱氢反应。重点总结了沸石Brønsted酸度和骨架缺陷的影响以及沸石内金属位点的纳米约束作用。

6）作者最后指出了沸石的多样性和可调性为C₁化学提供了巨大的机遇和挑战，包括：i）基于当前沸石基催化剂体系的高催化活性，选择性和稳定性；ii）通过原位表征，DFT计算和机器学习进行机理研究；iii）沸石的改性：调节沸石的润湿性和孔洞；iv）高性能沸石基催化剂的设计与筛选；v）基于新技术的材料设计。

Qiang Zhang, et al, Applications of Zeolites to C₁ Chemistry: Recent Advances, Challenges, and Opportunities, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202002927

https://doi.org/10.1002/adma.202002927