长期以来,电化学N2还原反应(NRR)被认为是在环境条件下生产NH3的有效方法。因此,迫切需要开发具有成本效益的高性能非贵金属NRR催化剂。
有鉴于此,加利福尼亚大学Huolin L. Xin和天津理工大学刘熙俊副研究员、韩丽丽等人,受生物固氮酶结构的启发,设计并合成了一种多孔氮掺杂碳上含铁钼亚纳米团簇和单原子的催化剂(FeMo/NC),该催化剂对中性NH3的电合成表现出优异的活性。
本文要点
1)受生物固氮酶启发,设计了一种新型催化剂,该催化剂由掺氮碳上的FeMo亚纳米簇/单原子组成,具有多孔结构,有利于活性位点的暴露接近电解液,并具有FeMo亚纳米簇和单原子,从而能够活化N2分子。
2)原位近环境压力X射线光电子能谱测试表明,在从真空到氮饱和的过程中,N2在FeMo/NC中接近,吸附并与Fe和Mo相互作用。Fe和Mo通过电子转移在活化N2分子中起关键作用。
3)当进行NRR测试时,FeMo/NC在中性电解液中在-0.25 V时达到11.8±0.8%的最大法拉第效率(FE),在-0.3 V时NH3的产率达到26.5±0.8μgh-1 mgcat.-1。此外,催化剂在电解过程中也显示出优异的稳定性。在100,000秒内,催化剂在FE和电流密度上表现出可忽略的变化。
总之,该工作开发了一种具有协同效应能力的非贵金属双金属电催化剂,可高效生产NH3,并为设计亚纳米簇和单原子共存的高效,耐用的催化剂提供了指导。
参考文献:
Wei Liu et al. FeMo sub-nanoclusters/single atoms for neutral ammonia electrosynthesis. Nano Energy, 2020.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105078
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105078