Chem:Cu@Na-Beta沸石催化剂用于CO2加氢制乙醇
Nanoyu Nanoyu 2020-07-24

二氧化碳的有效利用对发展碳循环经济的产生了巨大的影响,已经引起了世界各国的广泛关注。近年来,作为CO2转化合成的主要产物,甲醇受到了广泛的关注。相比之下,有关CO2加氢合成乙醇或C2+OH的研究报道很少,其中乙醇不仅无毒,而且是一种更有价值的产品,可以很容易转化为乙烯等高增值化学品。因此,对于CO2加氢制乙醇的实际应用,大幅度提高催化效率和乙醇选择性具有重要意义。然而,利用传统的多相催化剂在较高的CO2转化率下获得较高或理想的乙醇选择性是一个很大的挑战。因此,在实现高乙醇选择性和高CO2转化活性的同时,有必要探索用于催化剂设计的新思路。

有鉴于此,南京大学陈兆旭,丁维平报道了通过一种独特的方法在Na-Beta沸石的晶粒中嵌入2~5 nm的Cu纳米颗粒,成功设计了一种高性能催化剂Cu@Na-Beta,并用于CO2加氢制乙醇,其成为传统固定床反应器中唯一的有机产物。

文章要点

1实验结果显示,在300 ℃、12000 mL gcat-1 h-1、2.1 MPa条件下,单程乙醇产率可达14%,对应的时空产率为398 mg gcat-1 h-1

2研究发现,反应的关键步骤是CO2*与Cu纳米颗粒台阶位处的表面甲基物种快速键合到CH3COO*上,CH3COO*在随后的加氢步骤中转化为乙醇。

3Cu@Na-Beta催化剂的特点是吸附在沸石骨架中的不规则铜纳米粒子提供了高密度的阶跃位,并且沸石骨架的紧密包围强烈地限制了铜表面的CO2反应并阻止了副产物(例如甲醇,甲酸)和乙酰基酸的产生。

Ding et al., CO2 Hydrogenation to Ethanol over Cu@Na-Beta, Chem (2020)

DOI:10.1016/j.chempr.2020.07.001

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.07.001


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