于吉红等Matter:绿色的选择性水蚀刻策略制备高催化稳定性的MOF@介孔SiO2核壳纳米催化剂
雨辰 雨辰 2020-07-24

尽管金属有机骨架(MOF)的活性位点开放且分布均匀,但由于其配位键的稳定性较低,限制了其在催化反应中的应用,特别是在恶劣环境下。

有鉴于此,吉林大学于吉红院士、贾明君教授等人,通过介孔氧化硅涂层和选择性水蚀刻策略,设计制备了MOF@介孔SiO2核壳纳米催化剂。

本文要点

1与传统的碱腐蚀或酸腐蚀方法不同,水蚀刻MOF表面是一种绿色且经济高效的核壳结构形成方法。通过选择性水蚀刻方法设计合成了MOF@介孔SiO2核壳纳米粒子(称为MOF@mSiO2-YS)。众所周知,许多MOFs由于金属配体键强度相对较弱,在水热条件下不稳定。利用这一特性,通过用水蚀刻MOF表面,成功地制备了具有核-壳结构的介孔SiO2包覆的MOF纳米颗粒。独特的纳米结构在催化反应方面具有多个明显的优势。

2具体而言,在核-壳结构中,Cr基MOF MIL-101保留了高密度路易斯酸位点(最高达3.0 mmol g-1)中,用于酸催化反应。介孔纳米壳为反应物和产物的质量传输提供了有效途径,核壳结构可保护具有催化活性的MOF核,并减缓MOF纳米颗粒在催化反应过程中的分解。

3在CO2环加成反应中,核壳纳米催化剂比裸MOF晶体表现出更高的催化稳定性,且三次循环后产物收率保持不变,这是因为其具有可渗透的介孔SiO2壳、MOF表面暴露的活性位点和保护壳。

总之,通过选择性水蚀刻的设计思想和合成策略可用于构建其他高度稳定的基于MOF的纳米催化剂,从而拓宽它们在各种催化反应中的应用。

参考文献:

Shouxin Bao et al. A Green Selective Water-Etching Approach to MOF@Mesoporous SiO2 Yolk-Shell Nanoreactors with Enhanced Catalytic Stabilities. Matter, 2020.

DOI: 10.1016/j.matt.2020.06.021

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.021


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