温室效应引起了全球关注。根据政府间气候变化专门委员会的数据,温室效应的年增长率为1.6%,预计到2030年CO2排放量将增加40%至110%。与此同时,全球能源危机正在逼近。环境治理的压力和能源的短缺使可再生燃料的发展成为必然趋势。一个有趣的策略是光化学二氧化碳转换,利用太阳能将二氧化碳在温和的条件下转化为高附加值的可用燃料。太阳能驱动的CO2转换反应是生产可用燃料和化学品的一个有吸引力的选择。然而,传统合成的TiO2材料存在将CO2转化为多碳产物的活性低的问题,将二氧化碳转化为多碳产品仍然是一项长期挑战。
有鉴于此,吉林大学冯守华院士等人,首次将强磁场引入到TiO2的合成中,通过调节高角度和低角度量子轨道的分裂比,开发了一种新型的含有更高活性低配位Ti原子的TiO2{100}面。
本文要点
1)原位傅立叶变换红外光谱(FTIR)和DFT计算都表明,这种TiO2 {100}界面的电荷再分布和晶格结构有利于吸附的CO*的偶联。
2)利用强磁场策略合成的新型TiO2催化剂可以使CO2高效转化为C2H5OH,C2H5OH的产率高达6.16 μmolg-1 h-1,比原始TiO2高22倍。
总之,该工作提出的强磁场合成策略为理想的光催化剂合成提供了一个新的思路,并进一步加深了对原子轨道控制和二氧化碳转化之间关系的理解。
参考文献:
Meng-Pei Jiang et al. Magnetic-Field-Regulated TiO2 {100} Facets: A Strategy for C-C Coupling in CO2 Photocatalytic Conversion. Chem, 2020.
DOI: 10.1016/j.chempr.2020.06.033
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.06.033