Fe-/Ru-基工业合成氨催化剂通常需要严苛的催化反应条件，因此对反应更加温和的催化剂，特别是250~400 ℃和＜2 MPa条件中的催化剂就有更广泛的意义。在低温NH₃合成反应过程中，关键反应在于对稳定性较高的N≡N键切断。因此，福州大学江莉龙等报道了一种均相单原子Ru修饰的H-ZSM-5催化剂，其中Ru原子选择性修饰在分子筛的微孔中，这种催化剂能够在温和条件中通过协同反应过程有效的合成NH₃。

本文要点：

（1）

反应机理研究。基于中子的近边X射线吸收精细吸收谱（NEXAFS）、原位DRIFTS谱分析结果显示=N-官能团是该反应中的首个中间体物种，DFT研究结果进一步发现和原子簇结构的Ru有所不同，这种催化剂中的Ru为单原子状态，同时H吸附在单原子Ru位点上进而发生N₂的加氢反应，而不是直接进行N₂切断反应，非直接的N-N键切断过程中非常容易生成NHNH₃*中间体，同时切断N-N键的反应能垒从2.90 eV（*N₂）降低至0.04 eV（*NHNH₃），说明N₂的氢化反应是有效的弱化N-N键方法。此外，作者发现反应决速步骤从N≡N切断步转变为形成*N₂H₂。以上结果说明了该催化剂通过协同催化反应机理进行。

（2）

催化性能。作者发现，在300 ℃ 1 MPa的反应条件中，单原子0.2 % Ru/H-ZSM-5催化剂的NH₃合成速率达到1.26 mol_NH3 Ru^-1 h^-1，该结果是目前效果最高的效率，该结果为设计高活性NH₃合成异相催化剂提供经验。

作者介绍

江莉龙教授，现任福州大学石油化工学院院长、化肥催化剂国家工程研究中心主任。主要从事系列水煤气变换催化剂的研究、合成氨催化剂及氨高值化应用、脱硫催化剂等应用和推广，以及催化剂节能减排制备工艺研究，新型催化材料的合成和应用。

http://che.fzu.edu.cn/html/szdw/jsml/hfchjgjgcyjzxfhgychfh/2015/02/01/0b5daaae-27c6-4643-8ce0-23de9c21e144.html

参考文献

Xiuyun Wang, Lingling Li, Zhongpu Fang, Yong-Fan Zhang, Jun Ni, Bingyu Lin, Lirong Zheng, Chaktong Au, and Lilong Jiang*

Atomically Dispersed Ru Catalyst for Low-Temperature Nitrogen Activation to Ammonia via Associative Mechanism, ACS Catal. 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c00549

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c00549