JACS:硫桥连的金属手性团簇的三级递阶复杂性
芣苢 西瓜 2020-07-28

具有跨多个长度尺度的有序排列的三维结构自组装(分层组装)对生物分子的生命功能至关重要。从无机构筑单元创建相似的复杂体系结构已被用于人造生物材料和高级功能材料。但是,当前的研究主要仅使用大型非反应性构筑单元,例如Au胶体。相比之下,硫桥连的过渡金属团簇(<2 nm)能够在催化和生化反应中提供更多功能。由于难以获得单相团簇并且缺乏用于指导结构构建的合适配体,因此尚未对这些系统的分层组装进行深入研究。为了克服这些挑战,近日,康奈尔大学Richard D. Robinson等采用具有芳香环和双功能键位点的刚性平面配体为配体,报道了具有三级递阶复杂度的1.2 nm硫桥连的铜(SB-Cu)团簇的合成和组装。

本文要点:

1该组装材料的初级结构是顺时针/逆时针手性帽和内核分子。它们结合形成簇,并且由于帽-核相互作用(C-H··π),形成两个对映异构体(二级结构)。再通过以氢键作为分子间驱动力的交替对映异构体的自组装获得三级体系结构。

2该SB-Cu团簇在空气是稳定的,并且具有从Cu(0)到Cu(I)的氧化态分布,这使得其具有氧化还原催化活性。

该工作表明,在活性金属簇中可能会出现不同长度尺度,模仿生物分子的结构复杂性,并为研究这些系统和设计高级功能材料提供了新的平台。

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Haixiang Han, et al. Tertiary Hierarchical Complexity in Assemblies of Sulfur-Bridged Metal Chiral Clusters. J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c04764

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c04764

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