金属纳米结构对光的吸收会在金属中产生热电子和热空穴的非平衡分布。以超快的时间尺度收集这些热载流子对于非平衡光电和光催化具有广阔的前景,但要有效地做到这一点,需要对光吸收后随之产生的载流子动力学有一个完整的了解。尽管对热电子的超快动力学进行了大量研究,然而迄今为止,关于金属-半导体异质结构中热空穴的时间演化仍然未知。
有鉴于此,美国加州理工学院Harry A. Atwater ,瑞典乌普萨拉大学Jacinto Sá报道了从Au纳米粒子向p型GaN的价带进行超快(t <200 fs)热空穴注入的研究。
文章要点
1)研究人员观察到从Au 费米能级以下去除热空穴会实质上改变热电子的热化动力学,从而降低峰值电子温度和Au纳米粒子的电子-声子耦合时间。
2)第一性原理计算表明,通过在与电子-电子散射相称的时间尺度上调节金属的电子结构,热空穴注入可以改变Au纳米颗粒中热电子的弛豫动力学。
这些结果促进了对金属-半导体异质结中热空穴动力学的理解,并为在超快时间尺度上操纵热载流子动力学提供了有效策略。
Tagliabue, G., DuChene, J.S., Abdellah, M. et al. Ultrafast hot-hole injection modifies hot-electron dynamics in Au/p-GaN heterostructures. Nat. Mater. (2020).
DOI:10.1038/s41563-020-0737-1
https://doi.org/10.1038/s41563-020-0737-1