直接甲醇燃料电池(DMFC)中的甲醇渗透问题会严重降低阴极氧还原反应(ORR)性能和燃料效率。因此,开发同时具有高ORR活性和优良抗甲醇中毒特性的高效催化剂仍然具有挑战性。
近日,苏州大学黄小青教授,南京师范大学李亚飞教授报道了一种Pd-Te六方纳米板(HPs)可以作为ORR的高效电催化剂,具有很强的抗甲醇中毒特性。
文章要点
1)研究人员以乙酰丙酮钯[Pd(acac)2]和碲酸(H6TeO6)为金属前驱体,N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)为溶剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为表面活性剂,在柠檬酸(CA)和氯化(NH4Cl)存在下,基于水相条件成功制备出具有Pd20Te7相的Pd-Te HPs,以克服DMFC中活性和抗毒之间的问题,该HPs是由Pd-Te纳米板中Pd原子的偏离的六边形紧密堆积排列组成,为活性催化中心提供了桥位。
2)Pd-Te HPs/C在超过50000秒的长时间计时电位下具有良好的ORR活性和高稳定性,活性衰减可以忽略不计,结构/组成变化有限。同时,Pd-Te HPs/C在DMFC中表现出优异的耐甲醇能力和抗中毒稳定性,远远优于商用Pt/C。
3)DFT计算结果表明,优异性能归功于独特的表面排列,这种排列导致了关键中间体在ORR内的最佳吸附,以及对不利MOR趋势的高阻挡。Pd-Te HPs的高活性和优异的耐甲醇性能为其作为DMFC及以后的潜在电催化剂提供了保证。
这项工作为制备和设计具有优异电催化活性和稳定性的二维Pd相关催化剂提供了一种新的策略。
Ying Zhang, et al, Atomically deviated Pd-Te nanoplates boost methanol-tolerant fuel cells, Sci. Adv. 2020
DOI: 10.1126/sciadv.aba9731
https://advances.sciencemag.org/content/6/31/eaba9731