虽然近年来在CO2和CO电化学转化为增值化学品领域取得了重大进展,但要将这项技术达到工业水平,还需要克服更多的挑战。合理设计催化剂材料,使之能够在工业相关的电流密度(4200 mA/cm-2)下选择性地生产所需产品,这无疑是其中重要挑战之一。
近日,西门子油气与电力集团Günter Schmid报道了一种混合金属氧化物Ag2Cu2O3,作为CO高效电还原为C2+产物的起始模板材料。
文章要点
1)电化学实时质谱(EC-RTMS),XRD和XPS等表征结果显示,Ag2Cu2O3只是一种模板,而非活性催化剂。同时在电解的最初几分钟内原位形成了完全还原的CuAg双金属材料。
2)电化学筛选结果表明,以CO2(CO2RR)和CO(CORR)为原料气体时,催化剂的产物分布有很大差异。在CORR过程中,600 mA cm-2的电流密度下,获得了接近92%的C2+产物的法拉第效率。另一方面,在CO2RR过程中,在所有测试电流密度下,CO都是主要产物,最大法拉第效率达到68%。
3)XPS价带测量结果表明,Ag2Cu2O3原位生成的Ag-Cu双金属催化剂与金属Ag和Cu参考样品相比具有不同的表面电子结构,这一发现与观察到的产物分布相一致。
该混合金属氧化物模板方法研究表明,使用Cu和其他客体金属(本工作中为Ag)在原子水平上混合的材料,只需占据它们在晶格中的指定结晶学位置,就可以提高对增值产品的选择性。
Nemanja Martić, Ag2Cu2O3 – a catalyst template material for selective electroreduction of CO to C2+products, Energy Environ. Sci., 2020
DOI: 10.1039/d0ee01100b
https://doi.org/10.1039/d0ee01100b