硅是一种用于锂离子电池和后锂离子电池的优异的负极材料，但在锂化和脱锂时会发生大量体积变化。由此产生的松散和界面结构的不稳定性严重降低了电池性能并阻碍了其实际应用。迄今为止，已经为硅负极开发了各种设计策略，这些策略可以分为如下三类：(i)将硅尺寸缩小到具有纳米级的特征尺寸(特别是低于临界值)；（ii）通过将尺寸缩小的硅与碳纳米结构（通常为卵黄壳或线中管结构）的组合来定制相邻的导电介质；(iii)减小尺寸的硅与具有最大潜力减少意外断开的相邻导电介质之间的共价结合。

近日，国家纳米科学中心李祥龙项目研究员，智林杰研究员报道了一种二维共价封装策略。作为概念验证，二维共价键合的Si-C杂化材料（SF@G）在重量、体积和面积方面表现出稳定、高容量和高倍率的锂存储性能。优异的综合性能明显优于以往的文献研究报道。

文章要点

1）研究人员通过二氧化硅的镁还原反应产生硅花（SF），并通过化学气相沉积（CVD）在其上沉积石墨烯（G）进而合成SF@G材料。通过SEM，TEM和元素图谱图像揭示了SF@G的形态。其具有由大量相互连接的纳米板组成的微尺寸绣球花状结构。此外，拉曼光谱证实了化学气相沉积过程中纳米板的完好无损。此外，D带与G带的比率估计为1.5左右，表明在沉积的石墨烯中存在有利于离子传输的针孔、缺陷或无序畴。

1）硅和碳之间的结合建立了牢固和有效的接触，从而使得电子和离子能够快速地从硅传输到硅。更重要的是，基于界面形态和化学组成的表征结果，这种类似皮肤的结合极大地改变了硅与电解质的界面，严格阻止了硅与电解质的直接接触，并改变了材料界面，使接触持续循环。从而使其在循环时保持稳定。

2）与以往报道的硅负极采用物理键合或单点和几点共价键合的概念不同，二维共价封装实现了硅与相邻导电介质之间的一种新的键合模式。

结合具有成本效益的原材料和简单、方便、可扩展的制造工艺，这项研究开辟了一条新的可行途径，可实现在不牺牲包括产能和倍率性能在内的情况下稳定硅负极。

Zhang, X., Wang, D., Qiu, X. et al. Stable high-capacity and high-rate silicon-based lithium battery anodes upon two-dimensional covalent encapsulation. Nat Commun 11, 3826 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-17686-4

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17686-4