自组装在从材料科学到生物物理化学的各个领域都具有突出的特点。组装路径(通常通过过渡中间体)可以控制组装过程的结果。然而,由于缺乏在分子水平上探查这些途径的实验工具,自组装的机制仍然很大程度上不清楚。于此,荷兰格罗宁根大学Wouter H. Roos、Sijbren Otto、Siewert J. Marrink等人通过高速原子力显微镜(HS-AFM)实时可视化自我复制器到纤维中的自组装。
本文要点:
1)纤维的生长需要将前体分子转化为六元大环化合物,从而构成纤维。在分子动力学模拟的支持下,HS-AFM实验表明,前体分子的聚集体聚集在纤维的侧面,然后扩散到发生生长的纤维末端。
2)前体储层形成的这种机理,然后是一维扩散,将前体分子引导至生长部位,减少了与共定位前体和生长部位相关的熵损失,并构成了超分子聚合的新机理。
Sourav Maity, et al., Caught in the Act: Mechanistic Insight into Supramolecular Polymerization-Driven Self-Replication from Real-Time Visualization. Journal of the American Chemical Society 2020.
DOI: 10.1021/jacs.0c02635
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c02635