铅基钙钛矿材料在暴露氧气、光照条件中会破坏钙钛矿材料的化学稳定性，但是却令人惊讶的改善了其光学性能。有鉴于此，北京师范大学龙闰等报道了通过对CH₃NH₃PbI₃进行研究，探索了该材料降解性能、载流子寿命和氧物种的氧化态之间的关系。

本文要点：

（1）

通过非辐射分子动力学模拟、时域密度泛函理论（time-domain density functional theory）研究方法发现，中性氧分子对钙钛矿材料的稳定性没有影响，但是超氧物种、过氧物种能够显著增强钙钛矿中Pb-I化学键的降解速率、增强原子涨落现象。通过构建电子、空穴缺陷位点，中性氧物种/超氧物种的载流子寿命降低了1~2个数量级。

（2）

特别重要的是，光激发氧还原为过氧化氢的过程消除了缺陷，提高载流子寿命达到2倍，该过程是因为降低了非辐射耦合作用、缩短了量子相干性。计算模拟结果显示，需要特别注意防止超氧离子的引入，因为超氧物种会降解钙钛矿的稳定性/光学性质。这种模拟方法为理解环境气氛、光作用中钙钛矿材料的性能之间的关系，同时能够对其他太阳能材料类似过程中的表现，设计高性能太阳能电池提供广泛理论支持。

作者简介

龙闰教授，北京师范大学化学学院博士生导师，理学博士（山东大学），博士后（都柏林大学），玛丽居里研究员（罗切斯特大学），助理教授（都柏林大学）。研究领域：量子-经典混合动力学，光电及光催化材料激发态动力学。

http://www.chem.bnu.edu.cn/szll/jsdw/llhwlhxyjs/js3/143154.html

参考文献

Jinlu He, Wei Hai Fang, Run Long*, and Oleg V. Prezhdo

Why Oxygen Increases Carrier Lifetimes but Accelerates Degradation of CH3NH3PbI3 Under Light Irradiation: Time-Domain Ab Initio Analysis, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI：10.1021/jacs.0c06769

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06769