Nature Communications:可调节氧还原反应途径的二磷化铂纳米晶用于可扩展电合成中性H2O2
Nanoyu Nanoyu 2020-08-06

尽管利用旋转圆盘电极在小规模电催化生产过氧化氢(H2O2)方面取得了进展,但要实现中性过氧化氢的连续现场生产,还需要进一步开发无毒、选择性和稳定的O2-to-H2O2电催化剂。

近日,美国维克森林大学Scott M. Geyer,哈工大(深圳)邱业君教授报道了以2,4戊二酸铂和三(三甲基甲硅烷基)膦为原料,采用热注射法制备出具有3 nm均匀大小的单分散胶体二磷化铂纳米晶(PtP2 NCs)。

文章要点

1研究发现,与传统的四电子途径的Pt NCs催化的ORR不同,超小的PtP2 NCs通过一条几乎为零过电位的两电子途径进行O2-to-H2O2反应,在0.27 V vs.RHE下获得了具有98.5%的最大选择性。

2密度泛函理论计算表明,P掺杂引起的电子密度变化和Pt原子间距的增加导致了关键的OOH*中间体的吸附减弱,并抑制了OOH*随后的O-O断裂以形成O*中间体。

3通过氧化铝涂层的ALD和后退火处理后,可抑制超小PtP2 NCs的团聚并保持电催化稳定性。

4将该催化剂用于质子交换膜燃料电池(PEMFC),稳定的中性H2O2生成速率为2.26 mmol h-1 cm-2,循环65 h累积的H2O2浓度达到3 wt%,连续循环120h,600 mL中H2O2累积浓度高达1.21 M。

Li, H., Wen, P., Itanze, D.S. et al. Scalable neutral H2O2 electrosynthesis by platinum diphosphide nanocrystals by regulating oxygen reduction reaction pathways. Nat Commun 11, 3928 (2020)

DOI:10.1038/s41467-020-17584-9

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17584-9


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