过氧化氢(H2O2)在化工、环境修复、可持续能源转换/储存等领域有着广泛的应用。然而,如今巨大的市场需求与当前使用的基于蒽醌的工业生产过程的不可持续性之间的严重脱节,推动了对开发高效、节能和可持续的H2O2生产方法的广泛研究。在几个可持续的生产策略中,通过电化学和光化学途径生产H2O2显示出特别的吸引力,因为在整个过程中只涉及水、O2和太阳能/电力。在过去的几年中,为了高效、稳定且可扩展地生产H2O2,研究人员投入了大量的精力来开发先进的电催化剂和光催化剂。
有鉴于此,柏林工业大学Peter Strasser教授和湖南大学韩磊教授等人,从电化学和光化学方法的角度详细介绍了不同H2O2催化剂体系在设计,制备和应用方面的最新进展,然后比较并对比了这两个截然不同但内在紧密联系的催化过程。
本文要点
1)首先简要介绍了用于H2O2生产的光/电驱动ORR和WOR催化剂的基本原理和评价催化剂性能的一些重要参数。然后,从电化学和光化学路线的角度综述了近年来不同催化剂的设计、制备和应用进展。最后,提出了该领域未来发展面临的严峻挑战和机遇。
2)通常,在用于生产H2O2的ORR和WOR过程中存在三种不同的反应中间体,包括HOO*,O*和HO*。在已报道的研究中,大多数研究主要集中在通过在催化剂表面覆盖一层碳层,形成分散在载体上的单个金属原子或调节催化剂的组成(如形成包含活性金属和惰性金属的合金)来调节反应中间体的结合,使整个反应路径有利于双电子路径。此外,优化催化剂的形态结构也被认为是促进H2O2生产的有效方法。例如,介孔结构内的传质有利于所产生的H2O2从催化剂表面的快速释放,从而避免了H2O2的后续还原。此外,对于光催化体系,实验条件对过氧化氢生产过程中的反应中间体有一定的影响。例如,据报道,使用苯甲醇作为电子供体导致形成新的反应中间体,即过氧化氢配位物种,从而促进了H2O2的产生。
3)尽管通过各种纳米结构的多相催化剂在电催化和光催化H2O2生产方面取得了一些重大进展,但要在商业化成为工业上可行和经济的方法之前进一步提高其性能仍然存在巨大挑战。
总之,该工作有望对新型高性能电/光驱动ORR和WOR催化剂的设计和制备提供指导,并促进其在能量转换/存储系统中的实际应用。
参考文献:
Yanyan Sun et al. A comparative perspective of electrochemical and photochemical approaches for catalytic H2O2 production. Chem. Soc. Rev., 2020.
DOI: 10.1039/D0CS00458H
https://doi.org/10.1039/D0CS00458H