化工领域利用沸石择形催化技术已有50多年的历史，沸石内部孔结构的形状或拓扑结构通过允许不同反应物，中间体或产物的构型用于产物的选择性。这有助于实现具有高成本效益的工艺过程，并具有明确的产物分布。其中一种典型的应用是甲醇制烃（MTH）的商业化。目前，大量MTH研究工作集中在阐明沸石的拓扑结构，即孔道、笼和空腔对最终产物分布和结焦行为的影响，然而，还没有直接的实验证据表明孔道几何构型对反应中间体的影响。

近日，荷兰乌得勒支大学Bert M. Weckhuysen，Marc Baldus报道了采用先进魔角旋转（MAS）固体核磁共振（ssNMR）技术，详细研究了各向异性沸石ZSM-5晶体在MTH过程中孔道几何构型与活性中间体的关系。

文章要点

1）分子动力学模拟和原位UV-Vis漫反射光谱表明，具有各向异性的晶体使活性中间体在单取向沸石孔道中优先形成。

2）ssNMR结果表明，空间受限的正弦孔道有利于MTH反应中的烯烃循环，而延伸的直线型孔道促进了芳烃循环。

3）动态核极化（DNP）实验进一步表明，在正弦通道占主导地位的表面优先形成重芳烃，为催化剂失活提供了进一步的认识。

Donglong Fu, et al, Elucidating Zeolite Channel Geometry-Reaction Intermediates Relationships during the Methanol-to-Hydrocarbons Process, Angew. Chem. Int. Ed.

DOI：10.1002/anie.202009139

https://doi.org/10.1002/anie.202009139