ACS Catal:Au-In2O3界面提升CO2氢化反应活性
纳米技术 纳米 2020-08-09

伴随着可再生H2能源的发展,CO­2氢化合成甲醇受到越来越广泛的关注。其中对催化剂能够获得较高转化率和选择性是其中最为关键的挑战,有鉴于此,天津大学刘昌俊、布鲁克海文国家实验室Jose A. Rodriguez等报道了In2O3-Au复合结构催化剂CO2选择性氢化还原为甲醇,通过原位测试方法,如时间分辨XRD、近常压X射线光电子能谱APXPS、XAS方法验证了In2O3-Au材料中Au和In2O3之间非常强的金属-基底相互作用,有效的促进了CO2还原为甲醇的催化性能。其中Au-In2O3之间的键有效的促进了贵金属的分散性,同时避免了催化剂的烧结问题。

本文要点:

(1)

在CO2氢化还原为甲醇的反应中,在225 ℃时甲醇产物的选择性达到100 %,当275 ℃时甲醇的选择性依然达到70 %。当300 ℃ 5 MPa时甲醇的选择性同样达到67.8 %,并且甲醇产量达到0.47 g MeOH/(h·gcat)。该结果时目前见诸报道的最高结果,以上结果显示Au和In2O3之间的强相互作用能够有效的改善In2O3的本征化学反应活性,并提升了Au催化剂的催化性能,为设计和利用用于CO2转化的Au贵金属催化剂提供了设计思路和经验。

(2)

本工作展现了Au和In2O3之间的较强相互作用产生了较高的CO2催化性能,在300 ℃中的甲醇转化率和产率是负载在ZnO,ZrO2,CeO2,TiO2,Al2O3等基底上效率的20倍。这种显著增强作用是通过形成活性Auδ+- In2O3-x界面形成的,这种界面有助于活化H2、CO2,及其有效的促进了甲醇生成。这种催化剂和催化机理的设计理念为不仅仅是CO2氢化反应,而且对其他类型的催化反应都有所帮助。

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参考文献

Ning Rui, Feng Zhang, Kaihang Sun, Zongyuan Liu, Wenqian Xu, Eli Stavitski, Sanjaya D. Senanayake, Jose A. Rodriguez*, and Chang-Jun Liu*

Hydrogenation of CO2 to Methanol on a Auδ+–In2O3-x Catalyst, ACS Catal. 2020

DOI:10.1021/acscatal.0c02120

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02120


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