通过光电化学反应进行水分解反应是一种可持续制备氢能的方法，该方法合成的H₂能用于多种领域中，比如合成氨、甲醇，石油、生物质的氢化，燃料电池等。在过去一些年间，多种多样的材料（金属、金属氧化物、氮化物、磷化物）的二维/三维立体结构（层状双金属氢氧化物、金红石、尖晶石、钙钛矿）被发现能够用于催化分解水中的半反应：HER、OER。此外，这些材料能够在多种反应条件中进行反应，比如温度变化、压力、pH、光的存在等因素。因此，对反应条件的选择、为何在某种反应条件中有更高的催化活性是个非常重要的问题。由于实验中很难在电极界面上进行表征，理论机理研究能够有效的对中间体结构、反应机理、催化剂的设计等研究。有鉴于此，普林斯顿大学Emily A. Carter等对理论上光电水分解催化剂的相关研究进行总结。

本文要点：

（1）

对理论研究中关键材料的性质，比如光电化学性质（能带结构、能带位置、动力学电荷-载流子分离和传输），吸附能和反应能，光电化学过程中的稳定性等，对目前的光电材料催化剂的性能进行讨论。

（2）

此外，作者同样总结了光电催化剂探索相关研究结果，比如通过反应动力学/热力学控制分析，探索缺陷、表面重构现象对催化剂性能的影响，数据科学策略（高通量计算模拟、统计回归、机器学习）等方法对水分解材料的开发进行研究。

作者介绍：

Emily A. Carter教授，1982年于加州大学伯克利分校获得学士学位，1987年于加州理工学院获得博士学位，随后在科罗拉多大学波尔得分校进行短期博士后研究，并于1988年开始入职加州大学洛杉矶分校开始研究工作，在2004年转入普林斯顿大学。研究领域：基于第一性原理（电子相关、嵌入式相关波函数、无轨道密度泛函理论）理论计算化学方法探索光转化为电能、燃料的材料，用于高效率飞行器、聚变反应堆壁高性能金属合金材料。

https://research.seas.ucla.edu/carter/

参考文献

Ananth Govind Rajan, John Mark P. Martirez, and Emily A. Carter*

Why do we use the materials and operating conditions we use for heterogeneous (photo)electrochemical water splitting?, ACS Catal. 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c01968

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01862