揭示双金属体系中物种跨界面的迁移是开发双金属功能进行化学反应和多相催化的关键。近日，美国佛罗里达大学Jason F. Weaver报道了除活性Pd位浓度外，氧化态Ag(111)表面PdO岛的大小和分散度对H₂的表面还原速率也有显著影响。

文章要点

1）研究人员利用X射线光电子能谱和扫描隧道显微镜对氧化态Pd/Ag(111)表面上的两种不同类型的Pd氧化岛进行了表征。结果显示，在AgO_x表面沉积Pd可形成直径为1-5 nm的PdO_x小岛，而在Ag(111)表面沉积Pd可形成较大的非均匀分散的PdO_x团聚体（30-50 nm）。X射线光电子能谱分析表明，小的PdO_x岛比大的团聚体具有更高的未配位Pd原子浓度。

2）由于PdO_x可解离H₂，这两种类型的PdO_x在300 K都能显著促进H₂对AgO_x的还原，而纯AgO_x表面则没有发生H₂反应。此外，在300 K时，被均匀分布的PdO_x小岛覆盖的AgO_x表面的H₂还原速率是AgO_x表面的2-4倍。

3）由于PdO小岛的大小和高度分散以及PdO_x畴上活性Pd位的较高浓度使得氧和氢原子在PdO_x和AgO_x相之间可快速发生迁移，因此导致表面具有较高的反应活性。

该研究工作表明，反应物在共存表面相之间的迁移对活性相（PdOx）的本征化学活性和形貌高度敏感，并揭示了双氧化金属表面的合成方法对这些特性有很大的影响。

Mustafa Karatok, et al, Reduction of Oxidized Pd/Ag(111) Surfaces by H₂: Sensitivity to PdO Island Size and Dispersion, ACS Catal., 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c03037

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03037