CO2转化反应目前得到了较大程度的进展,特别是通过氧化物/分子筛复合结构催化剂中将热力学稳定的CO2转化为液态烃类化合物。但是,在单种催化剂上进行C-C偶联反应合成液体烃类化合物仍具有较大难度。有鉴于此,韩国成均馆大学Jaehoon Kim等报道了一种双功能铁铝氧化物(FeAlOx)将CO2直接转化为C5+烃类化合物,在H2/CO2为1:1时,实现了77 %的选择性,20.2 %的CO2转化率。特别是链状α-烯烃的选择性达到52.4 %,其中C4+烯烃占据了78.4 %。当H2/CO2的比例为3:1,C5+烃类产物的产率为19.7 %。
FeAlOx催化剂中为晶化/无定形催化活性中心,其中的Fe3O4晶相中含有界面氧缺陷位点,有效的促进了CO2氢化反应(逆向水热转换)生成CO;Hägg碳化铁能够促进C-C偶联反应合成C2~C4等低级烯烃分子。通过在无定形AlOx上重新吸附C2~C4低级烯烃,得到了分子量更大的链状烯烃。
此外,无定形AlOx增强了CO2、H2吸附过程,并改善了生成碳酸盐,碳酸氢盐和甲酸盐物种。长时间催化反应结果显示,在450 h中催化剂显示了较好的稳定性,展示了其在将CO2转化为高附加值液态燃料和化学品的应用前景。
参考文献
Muhammad Kashif Khan, Paresh Butolia, Heuntae Jo, Muhammad Irshad, Daseul Han, Kyung-Wan Nam, and Jaehoon Kim*
Selective Conversion of Carbon Dioxide into Liquid Hydrocarbons and Long-Chain α-Olefins over Fe-Amorphous AlOx Bifunctional Catalyst, ACS Catal. 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c02611
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02611