化学计量比甲烷燃烧反应催化剂中，催化剂的结构-活性关系研究非常迫切得到理解，这是由于甲烷燃烧反应在能源利用与环境治理领域非常重要，有鉴于此，四川大学陈耀强、钟琳等报道了通过一步胶体合成方法在γ-Al₂O₃上合成一系列不同粒径的Pd纳米粒子（2.1~10.4 nm）用于甲烷燃烧反应。

本文要点：

（1）

作者通过TEM、原位DRITFS方法发现当Pd的粒径增加，Pd纳米粒子的形貌由无规则变为球形结构，同时Pd拐角位点密度降低。此外，当Pd纳米粒子的粒径增加，本征催化活性（TOF）会降低，在Pd纳米粒子的粒径由2.1 nm提高为10.4 nm，催化活性降低了6倍。作者通过DFT计算对反应动力学过程进行分析，并发现在拐角位点甲烷更容易活化。

（2）

2.1 nm Pd催化剂的起燃温度为350 ℃，TOF为7.4×10^-3 s^-1(320 ℃)；10.4 nm Pd催化剂的起燃温度增加到418 ℃，TOF为1.3×10^-3 s^-1(320 ℃)。

参考文献

Jianjun Chen, Jiawei Zhong, Yang Wu, Wei Hu, Pengfei Qu, Xin Xiao, Guochen Zhang, Xi Liu, yi jiao, Lin Zhong*, and Yaoqiang Chen*

Particle Size Effects in Stoichiometric Methane Combustion：Structure-Activity Relationship of Pd Catalyst Supported on gamma-Alumina, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c03111

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03111