金属-碳异质界面工程设计已经成为获得低成本、高性能电催化剂的一条日益重要的途径。石墨烯边缘位点的特性，如高态密度和不成对π键，可有效调整金属催化剂电子结构。然而，迄今为止，阐明和利用石墨烯边缘金属催化剂来提高电催化性能仍具有较大困难。

有鉴于此，澳大利亚新南威尔士大学Nicholas M Bedford，Zhaojun Han报道了合成了边缘富集的垂直石墨烯（er-VG），并用作析氧反应（OER）的Ni-Fe氢氧化物的催化剂载体。

文章要点

1）Ni-Fe/er-VG杂化催化剂表现出出色的OER性能，在过电位η为300 mV时，其质量电流（通过电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测定的电流与电沉积金属质量的比率）为4051 A g^-1，在过电位η为400 mV时，周转频率为4.8 s^-1，均优于纯VG和其他泡沫金属载体上沉积的Ni-Fe电催化剂。

2）角分辨X射线吸收光谱（XAS）表明，er-VG载体上模板化的Fe物种存在特定的价态排列，这增加了部分Fe的价态，并通过诱导不饱和配位和应变的Fe-M键改变了局部配位环境。由于与石墨烯边缘态的相互作用，具有较高价态的Fe物种提高了OER性能，同时促进了具有氧化还原活性Ni物种的形成，从而促进了OER动力学的改善。

基于电催化剂中石墨烯边缘-金属界面的合理设计可用于各种能量转化和化学合成电催化反应。

Constantine Tsounis, et al, Valence Alignment of Mixed Ni-Fe Hydroxide Electrocatalysts through Preferential Templating on Graphene Edges for Enhanced Oxygen Evolution, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c03380

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c03380