对于化学品和燃料的生产来说，对包括氢氢键、碳氧键和碳氢键在内的强键的催化裂解是一种非常理想但又具有挑战性的根本转变。尽管在催化加氢中具有较差的选择性，但过渡金属催化剂仍然得到广泛使用。

近日，美国爱荷华州立大学Long Qi，黄文裕教授，美国俄克拉荷马大学Bin Wang报道了以紧密排列的石墨氮为活性位点的无金属N-组装碳（NACs），成功实现了二氢解离和随后的含氧物转化。

文章要点

1）研究人员通过硬模板路线缩合乙二胺（EDA）和四氯化碳，然后在600-900°C Ar流动气氛下进行碳化，接着通过刻蚀去除二氧化硅模板，最后合成了具有紧密氮位点的N-组装碳（NACs），得到了材料NAC-600-NAC-900。

2）芳香醚作为模型生物含氧物的氢解反应实验结果显示， NACs对烷基芳烃具有极高的选择性，可有效促进芳基醚的氢解，而不会过度氢化芳烃。

3）机理和理论研究结果表明，NACs活性来源于二胺前体诱导的协同石墨氮掺杂剂。进一步研究表明，NaC催化剂可广泛用于乙苯和四氢喹啉的脱氢以及常见的不饱和官能团(包括酮、烯烃、炔烃和硝基)的加氢。

氮作为活性位点的发现为合理设计新型的无金属催化剂以应对具有挑战性的化学反应提供了巨大机遇。

Luo, Z., Nie, R., Nguyen, V.T. et al. Transition metal-like carbocatalyst. Nat Commun 11, 4091 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-17909-8

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17909-8