单原子催化剂、单纳米颗粒催化剂在多种催化领域和催化过程中都有重要作用。在单纳米粒子催化剂中，一个有意思的过程是通过光等方法控制单个纳米粒子中的不同部分的催化活性。有鉴于此，澳大利亚蒙纳什大学Murali Sastry、皇家墨尔本理工大学Vipul Bansal等报道了通过电置换反应（Galvanic Replacement Reaction, GRR）方法，对Ag纳米棱柱通过AuCl₄^-粒子用光激发反应作为标记（spatial marker），实现对单个纳米粒子中不同部分的反应进行表征。

本文要点：

  （1）

作者发现单个Ag纳米棱柱中的GRR反应区域可以通过plasmon激发模式变化而调控，并且通过化学反应产生形貌上的变化并生成Ag-Au结构材料。这种空间相关的反应活性区别通过Ag纳米棱柱的尖端和边缘位点通过热电子注入到附近的反应物中，并导致不同plasmon模式中不同的激发模式产生不同变化情况。

（2）

作者通过低能量EELS元素分布展示了单个Ag纳米棱柱中的不同空间上的氧化还原反应，实现了在较高分辨率中对亚纳米粒子上plasmon驱动的化学转化反应情况进行表征，对各向异性纳米粒子通过plasmon本征模式进行的选择性光学激发为热电子转移引发化学反应情况的空间分布情况进行表征。

参考文献

Sushrut Bhanushali, Sanje Mahasivam, Rajesh Ramanathan, Mandeep Singh, Edwin Lawrence Harrop Mayes, Billy James Murdoch, Vipul Bansal*, and Murali Sastry*

Photo-Modulated Spatially Confined Chemical Reactivity in a Single Silver Nanoprism, ACS Nano. 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c00966

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c00966