金属基催化剂电子结构的调节是优化催化活性的关键。
近日,黑龙江大学付宏刚教授,田春贵教授报道了锚定在SAPO-11(Ni-Mo/S-11)上的Mo物种对Ni的电子调节,使得正构烷烃的高效临氢异构化可以与商业Pt/S-11相媲美,这在生产燃料油中具有重要意义。
文章要点
1)通过真空辅助的方式将与MoO2紧密接触的均匀分散的Ni粒子锚定在S-11上。
2)由于紧密接触,存在明显的Mo物种向Ni物种转移的电子,从而增加了Ni周围的电子密度,进而促进了H在Ni催化剂上的活化和脱附。而且,Ni-Mo物种在S-11上的良好分散有利于暴露S-11的更多Brønsted酸位,促进了骨架异构化。
3)结果表明,3.0Ni-0.5Mo/S-11催化剂具有较高的正十六烷临氢异构化活性,异构化效率高达81.4%,与0.5 wt% Pt/S-11催化剂的81.0%相当。产物分析表明,3.0Ni-0.5Mo/S-11催化剂的异构化和裂化机理与Pt催化剂相似。同时,Mo物种的存在可提高催化剂的稳定性,连续催化反应100 h后稳定性无明显变化。该催化剂的催化活性和稳定性均明显优于已报道的单金属Ni/S-11和非贵金属催化剂。
该工作对开发高效的非贵金属基催化剂具有一定的指导意义。
Dongxu Wang, et al, The Electronic Tuning of Ni by Mo Species for Highly Efficient Hydroisomerization of n-Alkanes Comparable to Pt-based Catalyst, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c01159
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01159