通过太阳能将CO2转化为燃料将是一种极有效减少CO2排放和生产增值碳化合物的策略。然而，由于低成本、高效率的CO2转化催化剂的缺乏，高效捕光和光催化系统的开发仍然是一个巨大的挑战。
近日，北京大学马丁教授，美国纽黑文大学Dequan Xiao，天津科技大学Zhen Yin报道了以工业Fe3O4为前驱体，通过简单的加氢/炭化处理，制备了一系列铁基催化剂，包括氧化铁、铁/氧化铁混合物(Fe3O4+Fe)、铁(Fe)、铁/碳化铁混合物(Fe3C+Fe)和纯相碳化铁(Fe3C)。证明了该系列铁基催化剂在光热CO2转化中具有可调的选择性。
文章要点
1）Fe3O4催化剂对CO具有全选择性(约100%)，对CO2的光热催化转化活性为11.3 mmol g-1 h-1。更重要的是，纯相θ-Fe3C对碳氢化合物的选择性很高(>97%)，并具有较高的光热转化活性(10.9 mmol g-1 h-1)。此外，Fe3O4前驱体的加氢/炭化程度可以调节对烃(CHX)的选择性。
2）利用瞬态吸收光谱(TA)、原位时间分辨漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)、CO程序升温脱附(CO-TPD)、程序升温氢/氘(TP-H/D)交换实验和密度泛函理论(DFT)计算，研究人员研究了光热催化机理以揭示非热效应对铁基催化剂强化催化性能的重要影响以及不同铁基催化剂对CO2光转化的选择性差异。
Chuqiao Song, et al, Photothermal Conversion of CO2 with Tunable Selectivity Using Fe-based Catalysts: From Oxide to Carbide, ACS Catal., 2020
DOI: 10.1021/acscatal.0c02244
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02244
