二维ReSe₂已成为一种很有前途的析氢反应电催化剂，但其催化活性有待进一步提高。

近日，韩国高丽大学Jeunghee Park，韩国全州大学Hong Seok Kang报道了采用水热反应合成了具有x从0-100%的Re_1-xMo_xSe₂合金纳米片。

文章要点

1）随着x的增加，相的演化顺序为1T”(三斜)→1T’(单斜晶系)→2H(六方晶系)。在x=10%的纳米薄片中，替代Mo原子倾向于聚集在具有Se空位的1T”ReSe2相中。1T’相的形成使合金纳米片比端部成分更金属化。

2）在0.5M H₂SO₄中，Mo取代显著提高了ReSe2对HER的电催化性能，其过电位为77 mV（vs.RHE），电流为10 mA cm-2，Tafel斜率为42 mV dec-1。

3）对三个相(1T”、2H和1T’)的第一性原理计算预测了1T”-2H在x≈为65%时发生相变，并沿成分调谐产生1T’相，与实验结果一致。当x=12.5%时，两个Mo原子倾向于沿Re₄链成对。沿反应路径的吉布斯自由能表明，含10%Mo的纳米薄片的最佳HER性能来自于具有相邻的Se空位时形成MoH的Mo原子。

In Hye Kwak, et al, Phase Evolution of Re_1-xMo_xSe₂ Alloy Nanosheets and Their Enhanced Catalytic Activity toward Hydrogen Evolution Reaction, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c05159

https://doi.org/10.1021/acsnano.0c05159