胶体量子点在过去数十年间在单光子发射、in vivo成像、催化反应等过程中展现了广泛应用前景，最近的相关实验结果显示，量子点能够对三重激发态过程中的烯烃[2+2]成环反应过程中的立体选择性进行调控，该过程中通过量子点界面处分子的自组装实现。但是实验仍难以揭示结合在界面分子的立体结构、分子和量子点界面原子之间的相互作用。有鉴于此，西北大学Emily A. Weiss、George C. Schatz等报道了对CdSe表面和反应物建模，并通过自旋极化周期性DFT计算、非周期性DFT计算对反应得到的顺式四取代环丁烷产物，并且计算了反应基元步骤中的热力学能量变化、底物分子之间的相互作用、反应过程中的三重态过程。
计算结果显示，反应的选择性产生原因在于对量子点界面分子之间相互作用导致。因为在光激发作用后，分子会优先以顺式结构成对结合。这种作用机理可能用于其他类型量子点催化反应，比如InSe、CdTe等量子点。作者同样讨论了反式产物机理和设计。
参考文献
Leighton O. Jones, Martin A. Mosquera, Yishu Jiang, Emily A. Weiss*, George C. Schatz*, and Mark A. Ratner
Thermodynamics and Mechanism of a Photocatalyzed Stereoselective [2+2] Cycloaddition on a CdSe Quantum Dot, J. Am. Chem. Soc. 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c07130
