CO2电化学催化还原反应(CO2RR)是一种潜在的CO2转化方法,可以将CO2还原为高附加值的化工产品和化学燃料,实现温室气体的高效清洁利用,对解决能源危机与环境问题均具有十分重要的意义。开发具有高法拉第效率(FE)、能量效率(EE)和电流密度的电化学CO2RR工艺仍是一项较大的挑战。
有鉴于此,美国罗文大学Samuel E. Lofland和Naohiro Fujinuma等人,报道了一种基于钴和聚4-乙烯基吡啶的简单的一锅法催化剂合成方法。
本文要点
1)研究该催化剂与基于Nafion的实际MEA的兼容性,综合筛选发现Co和P4VP是在宽pH范围内进行CO2RR转化为CO的有前途的前驱体。这种独特的催化活性归因于具有配位吡啶基团的CoO纳米颗粒。
2)该催化剂可在pH为2-7的范围内工作。电池优化结果显示,CO2RR转化为CO可在85 mA cm-2下具有92%的FE和58%的EE,并且在20 h内没有发生明显的FE衰减,具有良好的耐久性能。。
3)这些优异的性能可归因于合成条件和工艺条件,其促进了吡啶分子与Co在纳米尺度上几乎均匀的配位,以便产生催化所必需的合适络合物。这种催化剂的特性是通过在前驱体溶液中产生金属-氮的相互作用而实现的,然后通过低温处理条件保持纳米级Co-吡啶配位的完整性。
总之,该工作对电化学CO2RR的进一步发展至关重要,并将加速CO2利用的进展。
参考文献:
Naohiro Fujinuma et al. Highly Efficient Electrochemical CO2 Reduction Reaction to CO with One‐Pot Synthesized Co‐Pyridine‐Derived Catalyst Incorporated in a Nafion‐Based Membrane Electrode Assembly. Advanced Energy Materials, 2020.
DOI: 10.1002/aenm.202001645
https://doi.org/10.1002/aenm.202001645