组装到分子筛中的单金属原子、较小金属纳米粒子具有较好的稳定性，并能够避免移动和生长。有鉴于此，查理大学Christopher J. Heard等报道了通过无偏密度泛函全局优化策略（unbiased density functional global optimization strategy），实现对LTA结构硅质沸石、铝硅酸盐、硼硅酸盐分子筛中Pt的位点、不同位点之间Pt移动的能垒进行模拟计算研究。

本文要点：

（1）

作者发现单Pt原子具有较好的稳定性，此外，异原子掺杂有效的改善了Pt引入分子筛，并能插入骨架上的SiO-H键。Pt原子的移动能垒较高，并受到抑制。能垒和Si:X (X=Al, B)比例的变化而改变，并且对于给定结构的分子筛有最优的Si:X比例。Pt簇通过Ostwald riping过程生长在能量上仍具有一定可性能，但是因为Pt原子之间的强相互作用，相对于孤立的簇数量显著降低。该结果显示，尽管Pt纳米粒子的烧结有一定的驱动力，但是通过控制条件能抑制贵金属纳米的烧结。本工作为分子筛中能够形成高度稳定的超小组装金属纳米颗粒提供了解释。

（2）

作者通过计算模拟，认为分子筛是一种有效的基底材料，稳定单Pt金属位点。其中的六元环结构为稳定Pt单原子提供了理想的环境，并通过和部分破坏的分子筛骨架形成O-Pt-O结构，实现了稳定成键结构和电子转移，得到了高度稳定，可接触并参与反应的金属位点。

参考文献

Dianwei Hou, Lukas Grajciar, Petr Nachtigall, and Christopher J. Heard*

Origin of the Unusual Stability of Zeolite-Encapsulated Sub-Nanometre Platinum, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c01344

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01344