Angew:化学气相沉积用于制备原子分散氮配位单金属位催化剂
Nanoyu Nanoyu 2020-08-22


具有原子分散和氮配位的单金属位(M-N-C,M=Fe、Co、Ni或Mn)是许多电化学反应常用的无铂族金属(PGM)电催化剂。然而传统的湿化学法合成催化剂通常需要复杂的过程,其重复性和可扩展性令人很难满意。

近日,美国纽约州立大学吴刚教授,俄勒冈州立大学Zhenxing Feng教授,橡树岭国家实验室David A. Cullen报道了一种CVD策略来制备具有原子分散和氮配位的FeN4位的ORR电催化剂。

文章要点

1通过适当控制CVD温度,在Fe掺杂ZnO衬底上气相沉积2-MeIm可以生成kat-Zn(MeIm)2kat)相中间体。随后在1000 ℃下的原位热活化得到了均匀分散在多孔碳上的FeN4位。


2与其他通过湿化学合成法从ZIF-8衍生的Fe-NC催化剂相比,CVD方法可缩小kat-Zn(MeIm)2kat)相的孔径以降低惰性金属聚集体的形成,进而产生更高密度的FeN4活性位点。


3具有最佳Fe掺杂,加热温度和ZnO模板的催化剂在具有挑战性的酸性电解质中具有优异的催化活性和ORR稳定性。重要的是,通过膜电极组件(MEAs)研究进一步验证了其高活性位点密度和有利的传质,可以提供接近美国能源部目标的出色性能(例如,在1.0 bar H2-O2下,0.9 V时,电流密度为27 mAcm-2,在1.0bar H2-air下,0.8 V时,电流密度为117 mA  cm-2)


CVD方法为实现具有挑战性的单金属位催化剂的大规模合成提供了可能性。此外,还可以利用相应的金属掺杂ZnO衬底对CVD进行改性,以制备包括Fe、Co、Mn在内的多种单金属位催化剂。

Shengwen Liu, et al, Chemical Vapor Deposition for Atomically Dispersed and Nitrogen Coordinated Single Metal Site Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202009331

https://doi.org/10.1002/anie.202009331


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