ACS Catal综述: CO2还原制备燃料化学品总结和展望
纳米技术 纳米 2020-08-22

CO2循环回收能够作为一种构建高附加值燃料、化学品的碳能源,并且有可能提供一种有效改善气候问题和解决化石燃料问题的方案。在目前的各种CO2回收循环方法中,CO2催化氢化制氢反应是一种可能性较高的方法。取决于催化剂的改变,CO2氢化反应能够通过多种反应路径生成高附加值碳氢化合物。通过一系列研究,目前开发了多种高活性催化剂,同时反应的机理、反应路径等受到了广泛而深入的研究。有鉴于此,韩国国立蔚山科学技术院(UNIST)Kwangjin An、Jae Sung Lee等综述并总结了CO2氢化反应制备烃类化合物、含氧化合物的发展情况,特别对生成甲酸、甲醇、甲烷、低级烯烃、液态燃料等产物中如何设计催化剂。此外,作者对目前CO2转化反应过程中的技术挑战、相关前景进行介绍。

本文要点:

(1)

从CO2出发生成HCOOH、甲酸的过程并不是热力学有利过程,并且该催化反应过程中需要加入碱性物质,同时多种高活性均相催化剂能有效的促进该反应发生,贵金属基异相催化剂并未受到广泛关注,因为催化剂活性偏低。

(2)

Cu/ZnO基催化剂能够将CO2转化为CH3OH,但是CO2的反应活性非常低,因为该反应过程中会生成大量的水。目前NiGa金属间催化剂、In2O3/ZrO2、ZnO/ZrO2等新型催化剂得以开发用于将CO2转化为CH3OH,且这些催化剂具有更高的热/高压稳定性、并且不会在H2O中失活。

(3)

CO2甲烷化反应可能是最简单的过程,并在长期以来受到广泛研究。有研究发现金属簇合物的粒径、基底种类会影响催化剂活性,并且有发现提出调控催化剂制备过程和催化剂的结构能够改善催化反应活性。

(4)

CO2氢化制备低级烯烃的过程主要有两种:Fe基催化剂上的CO2-FT转化反应、CO2转化为CH3OH-MTO级联过程。

(5)

目前在合成柴油、汽油和喷气燃料等高级液体烃类(C5+)物种得到了显著进展,并开发了多种催化剂,同时在催化剂中加入碱促进剂能够有效的改善多功能催化活性。

直接CO2氢化反应目前仍不是非常经济的过程,该种过程种需要对CO2收集、分离和纯化,并且需要相关技术的进一步发展。可能通过电催化分解水制备氢可能是一种比较有希望的方法。

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参考文献

Eun Cheol Ra, Kwang Young Kim, Eun Hyup Kim, Hojeong Lee, Kwangjin An*, and Jae Sung Lee*

Recycling Carbon Dioxide through Catalytic Hydrogenation: Recent Key Developments and Perspectives, ACS Catal. 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c02930

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02930

 


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