利用电化学氧还原反应制H₂O₂为工业蒽醌工艺提供了一种潜在的低成本和高能效的替代方法。

近日，澳大利亚新南威尔士大学Xunyu Lu教授，Rose Amal教授报道了通过适当的电化学/化学处理，调节原子分散的钴位附近的氧官能团，可以在酸性电解质中获得高活性和选择性的氧还原过程以生产H₂O₂，在很宽的应用电位范围内，起始过电位可以忽略不计，选择性接近100%。

文章要点

1）通过在Ar气氛中热解碳和金属前体，然后进行酸浸以去除可及的金属碎屑，来制备CoN@CNTs复合材料。

2）研究人员对CoN@CNTs复合材料进行一系列结构表征。SEM图像显示，经过热解后形成了许多碳纳米管。TEM图像揭示了纳米管结构的竹状特征，其直径范围为50至200 nm。EDS元素图谱显示，Co、N、O和C元素在管状结构上均匀分布，证明Co、N和O成功地结合到碳基体中。HAADF-STEM图像显示，对应于Co原子的亮点均匀分散在CNTs中。此外，EELS分析进一步揭示了碳基体中具有孤立的Co原子。

3）综合光谱结果表明，优异的过氧化氢生成性能源于CoN@CNTs复合材料中Co-N₄位点附近环氧基团的存在，进而改变了钴原子的电子结构。计算模拟表明，这些电子修饰的钴原子将提高在酸中氧还原反应中过氧化氢的产率。

4）研究人员采用环氧功能化的CoN@CNTs作为阴极催化剂，制备了一种定制的H₂O₂电解槽，该电解槽在30 min内可以轻易地产生0.1 wt%（1199 ppm）以上的H₂O₂，满足了电芬顿工艺在水处理中的大部分应用(>10 ppm)。

该研究为设计合理有效设计用于生产H₂O₂的电活性材料提供了见解。

Zhang, Q., Tan, X., Bedford, N.M. et al. Direct insights into the role of epoxy groups on cobalt sites for acidic H₂O₂ production. Nat Commun 11, 4181 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-17782-5

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17782-5