电化学将CO还原为增值化学品有望储存可再生能源。铜催化剂可以在CO电还原过程中将CO转化为多碳（C2+）产品。然而，目前开发对CO还原具有高选择性以及高C2+产品产率的Cu电催化剂仍然具有挑战性。
近日，中科大吴宇恩教授，姚涛教授，南京师范大学李亚飞教授报道了将具有丰富孪晶结构的高度晶格无序的Cu3N作为CO还原的前驱体电催化剂。
文章要点
1）通过使用不同的生长速率，分别合成具有低密度和高密度（分支）晶格位错的Cu3N纳米颗粒（分别称为Cu3N-LDD和Cu3N-HDD）。在给定的生长速率下，晶种演化成具有独特晶面的纳米晶体。通过控制溶液合成中氨气流，可以调节生长速率。由于生成了丰富的孪晶结构，较高的生长速率导致了Cu3N多晶的各向异性形状。TEM和SEM图像显示，Cu3N-LDD和Cu3N-HDD纳米颗粒的平均直径约为150 nm。HAADF-STEM图像显示，Cu3N-LDD上纳米薄片为取向错位角为37°的孪晶。
2）在流动电池体系中，当电流密度为727 mA cm-2时，脱氮催化剂具有前所未有的C2+法拉第效率（超过90%）。此外，在采用固体电解质的膜电极组件电解槽中，阴极和固体电解质的出口处获得了体积分数为17.4 vol%的乙烯流和浓度为1.45 M的液流和230 ×10-3M的 C2+。
Changming Zhao, et al, In Situ Topotactic Transformation of an Interstitial Alloy for CO Electroreduction, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202002382
https://doi.org/10.1002/adma.202002382
