缺乏合适的正极材料严重限制了高能可充电镁电池(RMBs)的发展。近日,中科院物理研究所谷林研究员,索鎏敏副研究员报道了一种过渡金属(TM)硫化物的联合阳离子和阴离子氧化还原化学(CARC)的策略。
文章要点
1)研究人员设计了一系列固溶黄铁矿FexCo1−xS2(0≤x≤1),其中S 3p电子注入Fe和Co的d带,生成氧化还原活性的二聚(S2)2-。
2)研究发现,制备的Fe0.5Co0.5S2样品通过可逆地嵌入∼0.5 Mg2+获得了240 Wh/kg的高比能量。其容量在100次循环后仍保持在154 mA h/g。
3)大量的电化学测试和表征,阐明了阳离子(Fe和Co)和阴离子(S)的插层反应和氧化还原机理。黄铁矿结构中高度离域的电子云可轻易地容纳Mg2+的电荷,从而有助于Fe0.5Co0.5S2的快速动力学和出色的循环稳定性。
4)与以前报道的正极材料的电子转移主要集中在阳离子上不同,CARC极大地促进了高能量密度和快速动力学。
考虑到氧化物正极材料用于RMBs的可能性较小, 设计的CARC的硫化物正极方案有望成为开发高能正极材料的最佳途径。
Minglei Mao, et al, Joint Cationic and Anionic Redox Chemistry for Advanced Mg Batteries, Nano Lett., 2020
DOI:10.1021/acs.nanolett.0c02908
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c02908