近年来，单原子催化剂（SACs）在多相催化领域引起了极大的关注，被认为是研究金属与载体强相互作用的理想催化剂模型。尽管在过去的十年里，关于SACs的研究已经取得了巨大的研究进展，但在单原子水平上揭示SACs的结构-性能关系仍然是一个巨大的挑战。
近日，苏州大学张桥教授，林海平副教授报道了系统地研究了Pt/FeOxHy SACs上，Pt−O配位数从∼3.4到∼5的丙炔半加氢选择性与配位数的关系。
文章要点
1）通过简单的水热法制备FeOOH，并通过在FeOOH上沉积一定量的Pt（NH3）(NO3)2以制备Pt/FeOxHy SACs。在热处理过程中，以H2O形式从FeOOH中除去H和O原子以实现Pt-O配位数从〜3.43到〜5.04连续可调。通过AC-STEM，CO-DRIFTS，XANES和EXAFS表征，详细揭示了Pt SACs的结构。
2）当Pt−O配位数从∼3.4增加到∼5时，丙烯选择性从65.4%提高到94.1%，而Pt−O配位数的变化对SACs的周转频率（TOF）影响不大。
3）基于反应路径上的密度泛函理论（DFT）计算结果表明，Fe2O3上的Pt单原子倾向于选择性催化丙炔生成丙烯，而FeOOH上的Pt单原子倾向于丙炔过度氢化（POH），与实验观察结果一致。
Yong Xu, et al, Revealing the Correlation between Catalytic Selectivity and the Local Coordination Environment of Pt Single Atom, Nano Lett., 2020
DOI：10.1021/acs.nanolett.0c02940
https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c02940
