由于表面氧化而导致的铂溶解和重组是主要的电催化剂降解机制,这些机制限制了用于电化学能量转化的铂基电催化剂的寿命。
近日,德国基尔大学Olaf M. Magnussen报道了通过原位高能表面X射线衍射(SXRD)、联机电感耦合等离子体质谱和密度泛函理论计算研究了Pt(100)和Pt(111)电极表面,以阐明这些过程的原子尺度机理。
文章要点
1)Pt(100)氧化后溶解的铂原子的位置与Pt(111)氧化后的位置明显不同,这解释了不同表面稳定性的原因。在Pt(100)面上,溶解的Pt原子从其原始位置横向移动,并驱动第二个原子的立即溶解,导致形成带状结构。这种特定氧化带状结构的演变产生了不稳定的表面原子,这些原子容易溶解和重组,导致溶解速率高出一个数量级。同时这是一个不可逆的过程。
Fuchs, T., Drnec, J., Calle-Vallejo, F. et al. Structure dependency of the atomic-scale mechanisms of platinum electro-oxidation and dissolution. Nat Catal (2020)
DOI:10.1038/s41929-020-0497-y
https://doi.org/10.1038/s41929-020-0497-y