氧化还原活性有机正极材料由于原材料的广泛可用性，生态友好性，可扩展的生产以及多样化的结构灵活性而受到越来越多的关注。然而，有机材料在有机溶剂中的稳定性较差，充放电过程中的电化学稳定性较差，电导率不足。

有鉴于此，为解决上述问题，澳大利亚格里菲斯大学张山青教授，中国科学院化学研究所朱道本院士，新加坡南洋理工大学张蕲春教授报道了以Cu(II)盐和苯六硫酸酯(BHT)为前驱体，合成了一种具有较强氧化还原活性的二维金属有机骨架（MOFs）[Cu₃(C₆S₆)]_n，即Cu-BHT。

文章要点

1）Cu-BHT MOF具有高度共轭的结构，具有231 S cm-1的高电导率，在锂离子电池（LIBs）中的应用中，这种高电导率可以进一步提高。对于Cu-BHT共轭配位聚合物，六齿BHT连接体与D9 Cu(II)离子配位形成完美的-Cu-S-kagome晶格结构，具有极高的离域电荷组态。这种结构在室温下具有231S cm-1的高电导率。此外，在插入锂离子后，在2D d-π共轭平面上会产生均匀分布的电荷，从而可以使用增加的离域电子数量实现更稳定的氧化还原构件。

2）实验结果和对Cu-BHT MOF的密度泛函理论计算结果表明，在1.5-3.0 V（vs.Li⁺/Li）电位范围内，该正极材料可在每个Cu-BHT单元的氧化还原活性硫原子处发生可逆4 e^-反应，进而揭示了Cu-BHT的储锂机理。其理论容量为236 mAh g^-1。

3）所制备的Cu-BHT正极在300 mA g^-1的高电流密度下，在500次循环中具有175 mAh g^-1的优良可逆容量和超低的容量降解（每循环0.048%）。在10天的搁置测试中，获得了0.00025 V h^-1的超低自放电率，表现出良好的电极稳定性。

导电二维Cu-BHT MOF有望为大功率储能材料的发展提供一种切实可行的策略。

Zhenzhen Wu, et al, Highly Conductive Two-Dimensional (2D) Metal-Organic Frameworks (MOFs) for Resilient Lithium Storage with Superb Rate Capability, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c05200

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c05200