揭示催化剂在实际工作条件下的结构演变和工作机理，对于设计高效的CO₂电还原电催化剂至关重要，但仍然具有极大的挑战性。

近日，华东理工大学李春忠教授报道了通过多尺度的Operando结构测量，证实了在CO₂电还原条件下，制备的CeO₂/BiOCl预催化剂逐渐演化为CeO_x/Bi界面结构，富含Ce³⁺物种，即真正的催化活性相。

文章要点

1）研究人员通过环氧丙烷辅助的水解过程，然后在空气中进行400 ℃的热处理制备了BiOCl和CeO₂/BiOCl。透射电子显微镜（TEM）和相应的快速傅立叶变换（FFT）证实了CeO₂纳米颗粒（NP）负载到典型的BiOCl纳米片材上形成界面结构。

2）与纯Bi相对应的CeO_x/Bi界面结构相比，衍生的CeO_x/Bi界面结构具有显著增强的性能，在宽电位窗口范围中，24 h的甲酸盐的法拉第效率接近90 %。采用同位素D₂O代替H₂O可以进一步提高甲酸盐的法拉第效率。

3）密度泛函理论计算表明，再生的CeO_x/Bi界面位不仅可以促进水的活化，适当增加CO₂质子化的局域*H物种，而且可以稳定甲酸盐途径中的关键中间体*OCHO。

Ruichao Pang, Pengfei Tian, Hongliang Jiang, Minghui Zhu, Xiaozhi Su, Yu Wang, Xiaoling Yang, Yihua Zhu, Li Song, Chunzhong Li, Tracking structural evolution: operando regenerative CeO_x/Bi interface structure for high-performance CO₂ electroreduction, National Science Review, nwaa187

DOI：10.1093/nsr/nwaa187

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa187