在还原或非还原条件下，将CO₂作为低成本C₁资源用于催化反应是开发碳中和的实用方法。CO₂加氢涉及CO₂与可再生资源产生的H₂的反应。该反应可以产生平台分子，例如甲醇和一氧化碳，并且使用这些产品生产更高利润率的化学品可以使整个CO₂捕集过程在经济上更具吸引力并具有成本效益。

近日，韩国化学技术研究所Yong Tae Kim，高丽大学Kwan-Young Lee报道了使用铁酸锌催化剂体系，研究了Na和K助催化剂对同时将CO和CO₂转化为烯烃的影响，重点是产率和产物分布。

文章要点

1）助催化剂的使用改变了催化剂中氧化铁与碳化铁之间的平衡，从而影响了CO和CO₂的转化。

2）Na和K促进的催化剂提高了C₂-C₃₂烯烃的生产率，对12种原料组成CO/CO₂ = 0.2–5和H2 /(CO+CO₂)= 1–3）的参数研究表明Na/Fe-Zn催化剂在340 °C和2.0 MPa下的表观CO消耗速率比K/Fe-Zn催化剂高6.1倍，表观CO₂消耗速率高2.7倍。在CO/CO₂比为0.2和H₂/(CO+CO₂)比为2下，Na/Fe-Zn催化剂在200 h内以70.3％的表观CO转化率和26.0％的表观CO₂转化率（比K / Fe-Zn催化剂高58.4％）达到了最大的链α-烯烃产率（17.9％）。此外，Na/Fe-Zn催化剂的表观CO转化活性是K/Fe-Zn催化剂的两倍，并且在成链几率和二次反应方面具有更好的反应活性，异构化和加氢。

3）表征实验表明，失活的Na/Fe-Zn催化剂含有43.2％的碳化铁（主要为Fe₅C₂），其分布在催化剂颗粒表面的19 nm以内。相比之下，失活的K/Fe-Zn催化剂主要由被碳酸盐/羰基碳物质包围的核壳型碳化铁（74.3％Fe₅C2和21.2％Fe₇C₃）组成。此外，研究了失活催化剂的H₂O等温线，以了解影响CO吸附和CO₂反应性的因素，并使用理论计算研究CO加氢生产率。分析了Na/Fe-Zn对CO和CO₂的反应性，涉及温度，压力和重时空速以及最佳烯烃生产率。

Sunkyu Yang, et al, Comparative Study of Olefin Production from CO and CO₂ Using Na- and K-Promoted Zinc Ferrite, ACS Catal., 2020

DOI：10.1021/acscatal.0c02429

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02429