甲烷干法重整反应(DRM)需要更稳定、活性更高的金属催化剂,利用脱溶原位生长纳米颗粒是一种极有效策略。然而,在传统的脱溶溶液中,由于阳离子扩散速度缓慢,大多数纳米粒子仍然留在表面之下。
近日,韩国国立蔚山科学技术院Guntae Kim,韩国浦项科技大学Jeong Woo Han,美国宾夕法尼亚大学John M. Vohs报道了在La0.6Sr0.2Ti0.85Ni0.15O3-δ上利用原子层沉积(ALD)结合拓扑定向脱溶溶液,以开发具有高活性和耐久性的催化剂。
文章要点
1)采用ALD的拓扑定向脱溶具有多个优点,包括:i)更多的脱溶纳米颗粒,ii)选择性地形成合金催化剂,iii)更快的纳米颗粒生长速度。
2)Fe作为客体过渡金属与主体Ni的交换能为−1.87 eV,导致Ni和Fe拓扑定向脱溶发生自发置换。
3)在短时间内自发制备的双金属Ni-Fe催化剂在DRM中具有优异的催化活性,不仅比原始的La0.6Sr0.2Ti0.85Ni0.15O2.95(LSTN)的初始值提高了64%,而且活化能降低了约40%,稳定时间可达410 h。
这种新开发的基于ALD的拓扑定向脱溶体系可以作为一种通用的驱动力,适用于其他脱溶体系。
Sangwook Joo, et al, Highly active dry methane reforming catalysts with boosted in situ grown Ni-Fe nanoparticles on perovskite via atomic layer deposition, Sci. Adv. 2020
DOI: 10.1126/sciadv.abb1573
http://advances.sciencemag.org/content/6/35/eabb1573