开发具有良好原子结构和电子结构的新型、鲁棒性的析氧反应（OER）催化剂仍然是一个挑战。与已知的层状金属氢氧化物或（羟基）氧化物相比，铜铁矿（delafossite）（ABO₂）具有A阳离子交替层和BO₂八面体共边的特点，但由于其电子导电性和固有活性较差，很少用作OER催化剂。

近日，北京航空航天大学郭林教授，刘利民研究员报道了基于第一性原理计算的金属氢氧化物和铜铁矿基的铜铁矿类似物。

文章要点

1）研究人员计算了由于BO₂层的原始晶场畸变对电子结构的调制，以提高电子导电性和催化活性。并基于理论模拟的结果，通过电化学自重构（ECSR）实验性地实现了铜铁矿类似物。

2）研究人员通过Operando X射线吸收光谱法和其他实验技术揭示了由亚稳形成的前驱体通过非晶化将插入到双金属钴-铁（羟基氧化物）氧化物层中的Ag形成的铜铁矿类似物。

3）结果显示，得益于其独特的局部电子和几何结构，铜铁矿类似物显示出卓越的OER活性，在187 mV的过电位下具有10 mA cm^-2的电流密度，并在碱性条件下具有出色的稳定性（300 h）。

Juzhe Liu, et al, Achieving delafossite analog by in situ electrochemical self-reconstruction as an oxygen-evolving catalyst, Proceedings of the National Academy of Sciences Aug 2020, 202009180

DOI: 10.1073/pnas.2009180117

https://www.pnas.org/content/early/2020/08/25/2009180117