浙大肖丰收&王亮JACS:通过硅质沸石调制抗结焦铁催化剂用于乙烷脱氢
Nanoyu Nanoyu 2020-08-30


非氧化脱氢有望从页岩气生产轻质烯烃,但是目前的技术依赖于珍贵的Pt或有毒的Cr催化剂,并且存在热力学导向结焦的问题。

有鉴于此,为了解决上述问题,浙江大学肖丰收教授,王亮研究员,中科院大连化物所肖建平研究员报道了一种非贵金属铁催化剂(FeS-1-EDTA),通过在乙二胺四乙酸钠存在下合成含铁的MFI硅质沸石以实现硅沸石对Fe物种的有效调控。

文章要点

1在水热体系中,硅MFI沸石在晶化过程中引入了Fe物种。首先,铁物种与乙二胺四乙酸钠(FeEDTA)配位,有利于铁的分离,避免在碱性介质中聚集。然后,将Fe-EDTA以1.0SiO2/0.4TPAOH/39H2O/0.02Fe/0.02EDTA的比例添加到含有正硅酸乙酯、四丙基氢氧化铵(TPAOH)和水的MFI沸石结晶凝胶中。最后,在453 K晶化4天后,在空气中煅烧除去有机模板剂和EDTA,得到Fe负载量为0.8wt%的FeS-1-EDTA。


2乙烷脱氢催化剂的催化试验表明,FeS-1-EDTA催化剂在200 h的运行中具有良好的抗结焦性,没有任何失活现象,具有极高的活性和选择性(873 K时乙烯转化率26.3%,乙烯选择性97.5%以上,接近热力学平衡极限)。


3多种表征结果和密度泛函理论计算结果表明,催化剂具有均匀稳定的Fe中心,促进了乙烷脱氢,以及氢气和烯烃产物在沸石微孔中的快速脱附,阻碍了结焦的形成。

Zhiyuan Yang, et al, Cok ing- resistant iron catalyst in e thane   dehydrogenation achieved through  siliceous  zeolite modulation, J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c07792

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07792

 


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