在过去的十年中,由于大量新的页岩气资源的出现,甲烷(OCM)与氧气(O2-OCM)催化氧化偶联合成C2碳氢化合物的反应引起了全世界的关注。但是,典型的OCM工艺的C2选择性受到过氧化成COx产物的严重挑战。已经研究了其他气态试剂,例如N2O,CO2和S2,作为替代,较温和的氧化剂来代替O2。尽管有几篇评论文章对OCM的研究进展进行了深入总结,但最近尚未详细概述使用替代氧化剂(X-OCM)进行的氧化偶联研究。
有鉴于此,美国西北大学的Tobin J. Marks教授等人,从这个角度出发,回顾并分析了N2O,CO2和S2和其他非氧氧化剂的OCM研究结果,强调了这些体系的独特化学性质及其相对于O2‐OCM的优势/挑战。并讨论了当前的前景及未来的研究方向。
本文要点
1)迄今为止,已证明用OCM的替代氧化剂代替O2是一种选择性生产C2碳氢化合物(乙烷和乙烯)的有效方法。
2)该工作为CH4如何与氧化物和硫化物催化剂表面的各种氧化剂相互作用提供了宝贵的基础见解。
3)展望未来,需要进一步研究X-OCM,以设计催化剂和反应器系统,以促进甲烷C-H键的活化而不同时进行CH4燃烧或进一步活化C2产物较弱的C-H键。
参考文献:
Tobin Jay Marks et al. Alternative Oxidants for the Catalytic Oxidative Coupling of Methane. Angew., 2020.
DOI: 10.1002/anie.202011597
https://doi.org/10.1002/anie.202011597