锂硫电池中的硫还原反应（SRR）经历了一个复杂的16电子转换过程，首先将S₈环分子转化为一系列链长可变的可溶性多硫化物（LIPs），然后完全转化为不溶的Li₂S₂/Li₂S产物。这种16电子SRR过程对于理论容量为1672 mAh g⁻¹的高密度储能具有相当大的意义，但化学反应受到缓慢的硫还原动力学和多硫化物穿梭效应的困扰。然而，SRR的基本电催化动力学还未被完全探索清楚，使用这种电催化效应来解决PS穿梭问题的潜在基础还没有被清楚地解决。有鉴于此，加州大学洛杉矶分校的段镶锋教授、Philippe Sautet教授和黄昱教授等通过直接分析多步SRR中的活化能，发现由于活化能较低，硫最初还原为可溶多硫化物相对容易，而随后将多硫化物转化为不溶的Li₂S₂/Li₂S由于需要更高的活化能，相对较难。

本文亮点：

1）研究发现，由于活化能较低，硫最初还原为可溶性多硫化物相对容易；而随后将多硫化物转化为不溶的Li₂S₂/Li₂S由于具有更高的活化能，则相对较难。

2）我们以掺杂N和S原子的多孔石墨烯为模型系统，通过调节SRR动力学，以加速PS转换过程并对抗PS穿梭效应。结果表明，双掺杂石墨烯显著降低了活化能，改善了SRR动力学。

3）密度泛函计算证实，与杂原子相邻的边缘碳原子是SRR的催化中心，掺杂可以调节活性碳位点的p-带中心，使中间产物的吸附强度和电催化活性达到最佳。

4）N和S原子双掺杂的多孔石墨烯电极在1 C的倍率下表现出极低的容量衰减，循环500次仅衰减0.025%。

Peng, L., Wei, Z., Wan, C. et al. A fundamental look at electrocatalytic sulfur reduction reaction. Nat Catal (2020).

DOI: 10.1038/s41929-020-0498-x

https://doi.org/10.1038/s41929-020-0498-x