氢取代石墨烯(HsGDY)是一种新型的碳材料,具有高共轭性、良好的化学稳定性和改性的多功能性。然而,包括低生产率,无序拓扑和非晶结构在内的巨大挑战极大地阻碍了其大规模应用。
有鉴于此,香港城市大学支春义教授、Jun Fan和波多黎各美国大学Zhongfang Chen等人,首次报道了以Zn为基材的二维(2D)晶状HsGDY纳米片的规模化合成(可达克级)。
本文要点
1)使用Zn作为基质,获得了高达0.5 g级的HsGDY。2D HsGDY作为电化学固N2的无金属催化剂,在电势为- 0.2 V(vs RHE),可实现103 μgh-1mg-1cat的超高产率,可与贵金属和单原子催化剂相媲美。
2)与之前报道的碳基催化剂中的杂原子活性位点不同,二维HsGDY中的内部炔基C本身被确定为活性位点,由于正电荷和高自旋密度(由少量的O掺杂引起)吸附并激活了NN三键。进一步确定了直接与苯环相连的烷基碳原子为NRR的活性位点。
3)由于具有抑制单体畸变的作用,揭示了锌基质合成2D HsGDY的潜力。
总之,这种以锌为模板的新型界面聚合底物可扩展合成方法为高质量制备HsGDY及其类似物铺平了道路。
参考文献:
Qi Yang et al. Scalable synthesis of 2D hydrogen-substituted graphdiyne on Zn substrate for high-yield N2 fixation. Nano Energy, 2020.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105283
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105283