超级电容器（SC）是重要的能量存储设备，在各种应用中正日益发挥重要作用。研究发现，如果是水系电解质SC，则可以通过构建不对称超级电容器（ASC）以显著改善电压窗口。目前，寻求开发具有高电容量的新型赝电容负电极材料是对改善ASC器件的性能具有重要意义。共价有机骨架（COFs）是一类特殊的周期性多孔固体，是具有模块化结构可调性和独特特性（例如均匀可控的孔隙系统）的纯有机材料，有望成为能量存储应用的极佳候选材料。

近日，阿卜杜拉国王科技大学Mohamed Eddaoudi，Husam N. Alshareef报道了首次设计，合成了新的共价有机骨架（COF），包括含氧化还原功能化的部分和氮杂融合的π-共轭体系系统，并将其用作不对称超级电容器（ASC）中的负极。

文章要点

1）研究人员基于环己烷己酮和氧化还原功能化的芳族四胺与苯醌（Hex-Aza-COF-2）或吩嗪（Hex-Aza-COF-3）的溶剂热缩合反应制备出Hex-Aza-COFs。

2）在三电极配置中，氧化还原功能化的Hex-Aza-COFs对Hex-Aza-COF-2的比电容为585 F g^-1，对Hex-Aza-COF-3的比电容为663 F g^-1。这些值是已报道的COF材料中最高的，可与最新的赝电容电极相媲美。

3）Hex-Aza-COFs具有较宽的电压窗口（0至-1.0 V），通过与RuO₂结合使用，可构建两电极ASC器件。同时，Hex-Aza-COF-3和RuO₂的互补电势窗口使高电压窗口为1.7V的非对称器件成为可能。结果显示，RuO2//Hex-Aza-COF-3 ASC器件在661.2 W kg^-1的功率密度下实现23.3 W h kg^-1的高能量密度。

新开发的COF材料为高性能ASC的发展开辟了新的途径。

Sharath Kandambeth, et al, Covalent Organic Frameworks as Negative Electrodes for High-Performance Asymmetric Supercapacitors, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202001673

https://doi.org/10.1002/aenm.202001673