非水系锂氧电池(LOB)是未来电动汽车和可穿戴/柔性电子产品最有希望的候选者之一。但是,在放电和充电过程中,ORR和OER的动力学缓慢会严重阻碍其发展。重庆大学Chaohe Xu等人采用MOF辅助的空间限制和离子取代策略来合成在掺氮多孔碳上负载Ru单原子作为电催化材料(Ru SAs-NC)。
本文要点:
1)理论计算表明,Ru-N4作为驱动力中心,这种构型的数量会显著影响中间物种的内部亲和力。催化剂表面上ORR的限速步骤是发生2e-反应以生成Li2O2,而OER途径是Li2O2的氧化。
2)通过使用优化的Ru0.3 SAs-NC作为吸氧电极中的电催化剂,开发出的LOB在0.02 mA cm-2时可提供最低的仅0.55 V的过电势。此外,原位DEMS结果表明,在整个循环中LOB的e- / O2比仅为2.14,表明在LOB应用中具有优异的电催化性能。
这项工作拓宽了单点催化剂高效设计的视野,为LOB提供了最大的原子利用效率。
Xiaolin Hua, et al. Ru Single-Atoms on N-Doped Carbon by Spatial Confinement and Ionic Substitution Strategies for High-Performance Li−O2 Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2020.
DOI: 10.1021/jacs.0c07317