对于电化学CO2还原反应(CO2RR),非常需要开发用于将CO2转化为碳氢化合物和含氧化合物的无铜催化剂。
有鉴于此,中国科学院大连化学物理研究所汪国雄研究员等人,设计制备了一种钴酞菁(CoPc)和锌-氮-碳(Zn-N-C)串联催化剂用于将CO2RR转化为CH4。
本文要点
1)与单独使用CoPc或Zn‐N‐C相比,这种串联催化剂在CH4/CO的产率比上提高了100倍以上。
2)密度泛函理论计算和电化学CO还原反应结果表明,CO2首先在CoPc上还原为CO,然后扩散到Zn-N-C上以在Zn-N4位点进一步转化为CH4,将复杂的CO2RR途径分离在单个活性位点上进行两步串联反应。
3)此外,机理分析表明,CoPc不仅产生CO,还提高了Zn‐N4中相邻N位点上的*H可用性,这是实现高CH4产率和理解铜基串联催化剂独特电催化行为的关键。
总之,该工作不仅展示了CO2RR串联催化的新实例,也为提高CH4产量提供了一种新的策略。
参考文献:
Long Lin et al. Enhancing CO2 Electroreduction to Methane with Cobalt Phthalocyanine and Zinc‐Nitrogen‐Carbon Tandem Catalyst. Angew., 2020.
DOI: 10.1002/anie.202009191
https://doi.org/10.1002/anie.202009191